南科大温瑞涛课题组在电致变色机理研究领域取得新进展

近日，南方科技大学材料科学与工程系温瑞涛副教授团队在电致变色机理研究领域取得新进展。该研究基于极化子理论框架，发现所有非晶阴极电致变色氧化物(wù)的变色行为都可(kě)以用小极化子和双极子的躍(yuè)遷(qiān)组合来描述，揭示了这些氧化物(wù)实现电致变色双波段调控特性的光学吸收起源，相关研究成果以“Polaron hopping induced dual-band absorption in all amorphous cathodic electrochromic oxides”为题发表在应用物(wù)理学期刊 Applied Physics Reviews 上。

电致变色氧化物(wù)具有动态调节可(kě)见光和近红外光谱的能力，因此在智能窗户、显示器和军事伪装方面具有巨大的应用潜力。这些应用主要取决于电致变色氧化物(wù)的光学特性，但引发其致色的光学吸收起源尚不清楚。

在该研究中，南方科技大学温瑞涛团队根据氧化物(wù)中的金属元素价态组成与变化，基于极化子理论建立了光吸收模型，并对传统的阴极电致变色氧化物(wù)（WO3、MoO3、Ta2O5、Nb2O5、TiO2）及两性电致变色V2O5的光吸收行为进行了系统研究。通过将非晶阴极电致变色氧化物(wù)的光密度谱与极化子吸收模型进行比较，发现吸光谱图中两个突出吸收峰分别来源于小极化子和双极化子的电荷转移躍(yuè)遷(qiān)，即单一电荷在Mn+与M(n-1)+间的转移躍(yuè)遷(qiān)以及双电荷在Mn+与M(n-2)+的转移躍(yuè)遷(qiān)。图1 极化子躍(yuè)遷(qiān)诱导WO3的双波段光吸收

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该研究结果进一步证明了小极化子和双极化子躍(yuè)遷(qiān)可(kě)以导致这些金属氧化物(wù)的双波段调控，即可(kě)见光和近红外吸收的分离调制。具体而言，在电荷插入的初始阶段，Mn+和M(n-1)+之间的小极化子躍(yuè)遷(qiān)引发近红外的光吸收。而进一步的电荷插入导致M(n-2)+的形成（TiO2除外），促成了双极化子在Mn+和M(n-2)+位点之间跳躍(yuè)，从而引发短波长范围内的光吸收。

图2 极化子躍(yuè)遷(qiān)诱导V2O5的多波段光吸收

小极化子和双极化子引发的双波段调控在V2O5中更为明显。因此，在极化子躍(yuè)遷(qiān)的理论框架内，V2O5与其它阴极电致变色氧化物(wù)具有一致的着色机理，应被归类为阴极氧化物(wù)，而不是传统观念中的两性电致变色材料。该研究成果为阴极氧化物(wù)的电致变色提供了深刻理解，并为开发具有双波段调制的电致变色器件提供了理论依据。

图3 电致变色阴极氧化物(wù)的分类修正

南方科技大学博士研究生张人夫为论文第一作者，温瑞涛为通讯作者，南方科技大学为论文第一单位。论文作者还包括南科大材料系2022级硕士研究生殷梦涵，2023级博士研究生邵佩佩、黄庆姣，乌普萨拉大学教授 Niklasson。该研究工作得到了国家自然科学基金、广东省科技厅、深圳市科技创新局等单位的支持。

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来源：南方科技大学